在短短几年内,原子催化剂已在催化领域迅速成为了研究热点。作为一种特殊的负载型金属催化剂,原子催化剂的最大优势在于其均一分布的活性位点结构和极高的催化原子利用率。这不仅能够架构起多相催化和均相催化的桥梁,还能够极大地降低催化剂的制造成本。然而原子催化剂由于容易产生迁移和团聚,如何寻找合适的负载衬底成为决定原子催化剂是否能够实现高效稳定催化的关键问题。


石墨炔作为新兴的二维结构的碳同素异形体,具有非常优异的化学性能和稳定性,其奇特的sp和sp2电子结构及本征带隙展现了已发现的碳材料鲜少具有的特质,因此在不同领域具有极大的发展潜力。特别在催化领域,石墨炔独特的孔洞结构、富炔碳骨架能够很好地俘获及稳定金属原子,并有效提升催化剂的活性面积和活性金属负载量,从而制备出在HER,NRR,水分解等领域具有优异催化活性的金属原子催化剂。


借助机器学习实现了对石墨炔原子催化剂双管齐下的筛选


近期在石墨炔催化领域,黄勃龙教授在与中科院化学所的李玉良院士的合作中,在原子催化剂领域取得了一系列成果。在该领域前期工作基础上,进一步获得李玉良院士和严纯华院士在石墨炔和稀土材料方向的指导,香港理工大学的黄勃龙教授团队深入实现了针对HER催化的石墨炔全过渡金属与稀土金属原子催化剂的理论研究和定向筛选。


该工作主要利用理论计算实现了对HER研究中相关吸附能、电子态的详细探讨,并且借助机器学习实现了对石墨炔原子催化剂双管齐下的筛选。相关结果发表在Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.201903949)上。


恒达主管 通过理论计算,黄勃龙教授团队加深了对HER过程中的不同氢相关吸附能与原子催化剂电子态结构的关注,并将以单氢吸附能作为HER催化活性的传统衡量标准,且进一步拓展到考虑氢化学吸附能,氢气的解离能与原子催化剂的电子态活性等条件中去。


在针对全过渡金属石墨炔原子催化剂的研究中,该工作发现3d金属相较于4d,5d金属具有更大的实现HER催化的潜力,并且能通过整体反应趋势,氢吸附能变化和氢气脱附能量等参数来考虑HER反应活性。与此同时,黄勃龙教授团队利用该方法首次对镧系金属石墨炔原子催化剂在HER方向进行了研究和探索,通过吸附能比较和能量反应路径筛选出GDY-Eu和GDY-Sm作为新型的HER原子催化剂。


除了能量探索之外,通过比较单氢吸附能和氢气脱附能量在碳链作为活性位点区域的变化得到确认,证实了金属原子对于附近碳链的活化才是促进HER催化的关键因素。筛选出的潜在原子催化剂的电子态也表明具有较好的反应活性和电子转移能力。


恒达主管 最后,黄勃龙教授团队利用本征电子性能参数加入机器学习来预测相关的氢吸附能,得出与理论计算接近的整体HER趋势,实现了两种独立的理论方法并行研究的思路,证明了这种新颖的研究思路在未来更多催化剂中使用的可行性。


恒达主管文章来源: MaterialsViews

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